微米矽作為一種極具前景的下一代高容量負極，其工業規模利用一直受到循環過程中粉化問題的阻礙。盡管大量研究已證明調節固體電解質界面層（SEI）中的無機成分對改善其粉化效果顯着，但 SEI 中大多數關鍵無機成分的演變及其與矽失效機制的相關性仍模糊不清。
在此，中國科學院青島生物能源與過程研究所崔光磊團隊揭示了在锂離子電池的矽基負極中，其固體電解質界面（SEI）處的锂氫化物（LiH）是導緻矽顆粒在充放電過程中加速粉碎的關鍵因素。通過深入分析和多種表征技術的綜合應用，作者首次明确了LiH在SEI中的積累與矽顆粒粉碎程度之間的直接相關性，并提出了一種新機制，即在脫锂過程中LiH對微米級矽顆粒的逆锂化行為，加劇了矽顆粒内部的局部應力，促進了顆粒的粉碎。
圖1. 锂-矽半電池循環過程中，SEI中LiH組分的演變
總之，該工作發現作為固體電解質界面（SEI）的關鍵組成部分，锂氫化物（LiH）在微米級矽負極的形态演變中起着重要作用。作者首次揭示了LiH誘導的微米級矽局部锂化導緻不均勻應力分布，并可能加速微米矽粉碎的新機制。這一發現為矽負極内在SEI不穩定性與微米級矽負極失效之間的關聯提供了新證據，并為未來高能量密度和高穩定性矽負極的SEI的科學設計提供了新原則。即通過調節電解液中的LiH含量，可以優化矽基電池的循環穩定性。
圖2. .Si 與 LiH 反應的驗證
Lithium Hydride in the Solid Electrolyte Interphase of Lithium-Ion Batteries as a Pulverization Accelerator of Silicon, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202406198
文章來源：電池未來
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