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探究:过渡族金属硫化物的结构和性质特点 过渡族金属硫化物的发光和吸收等光学特性都有激子决定,暗激子态(darkexcit

作者:万史千秋

探究:过渡族金属硫化物的结构和性质特点

过渡族金属硫化物的发光和吸收等光学特性都有激子决定,暗激子态(dark excitons states )和“双激子态”(biexciton)等作为一个新的复合模式使得激子的复合与散射机制比传统的半导体更为复杂。

因此激子的复合和散射机制对研究过渡族金属硫化物的光学性质至关重要。下图列出了在过渡族金属硫化物中普遍存在的复合和散射机制的示意图。

电子和空穴的自旋方向分别由蓝色和红色箭头标出,根据理论计算,在单层过渡族金属硫化物中,K能谷中电子的自旋向下,空穴的自旋方向向上,K能谷中,电子和空穴的自旋方向与K能谷相反。

在各种光谱实验中,研究人员已经证明,在高于带隙能量光子的激发下,会产生热激子(比带隙能量高的激子,比如C激子),但在经历一个亚ps的时间尺度后,会迅速弛豫成A激子。

在常温下,本征样品中激子辐射复合的过程所示。在电子(空穴)掺杂的样品中,可以看到trion的形成并且荧光峰红移(蓝移),这是由于较强的库伦作用使得激子可以捕获额外的电子。

Jie Shan等报道了通过电场控制样品的电子浓度,可以控制本征激子和trion的比例,文献报道的trion的寿命为100ps,并且由于二维材料的光学和电学性质深受样品的点缺陷、晶界、杂质原子的影响,在这类样品中也能观察到激子向trion的转变过程。

Tony F. Heinz等报道了在高激子密度下,由于强载流子限制作用和减弱的非局域介电屏蔽在单层WSe2出现复杂的“双激子态”。

Tony F. Heinz等报道了在液氮温度下,激子会通过谷内散射和谷间散射使电子或者空穴的自旋方向翻转,从而使光学亮激子态变成暗激子态,并且作为一个超快非辐射复合途径和慢辐射复合途径,整个过程约在1个ns内完成。

由于单层过渡族金属硫化物具有比较大的有效电荷质量,加强了电子和空穴间的库伦作用以及电子与电子间的关联作用,这也导致在这些材料中会出现比较强的激子—激子和载流子—载流子之间的散射机制。

Tony F. Heinz等利用瞬态吸收光谱等方法报道了室温下机械剥离的单层MoS2存在这种激子-激子湮灭现象。 由于单层MoS2相对于石墨烯而言具有较宽的带隙,单层MoS2在微电子学领域具有较大的应用前景。

Novoselov在2005年最先报道了以单层MoS2为沟道的晶体管,但载流子迁移率较低,仅为0.5–3 cm2 V-1 s-1 。

A. Kis等以高介电常数的二氧化铪为介电层,利用介电屏蔽效应,抑制了库伦散射,将载流子迁移率提高至217 cm2 V-1 s-1,且开关电流比达到108以上。

 由于单层MoS2有在太阳光波段内比较大的光吸收率,且以单层MoS2为沟道的晶体管漏电流非常小,基于单层MoS2的光电器件在光电领域可以大显身手。

Hua Zhang等首先报道了基于单层MoS2的光电探测器,在零电压下,器件光响应率为0.42 mA/W在光功率为80 μW时,光响应度达到7.5 m A/W,且能响应较宽的波段(400-600nm)。

参考文献:

1.Novoselov K S, Geim A K, Morozov S V, et al. Electric field effect in atomically thin carbon films[J]. Science, 2004, 306(5696): 666-669.

2.Han M Y, Ozyilmaz B, Zhang Y, et al. Energy band-gap engineering of graphene nanoribbons.[J]. Physical Review Letters, 2007, 98(20):206805.

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