微米硅作为一种极具前景的下一代高容量负极，其工业规模利用一直受到循环过程中粉化问题的阻碍。尽管大量研究已证明调节固体电解质界面层（SEI）中的无机成分对改善其粉化效果显着，但 SEI 中大多数关键无机成分的演变及其与硅失效机制的相关性仍模糊不清。
在此，中国科学院青岛生物能源与过程研究所崔光磊团队揭示了在锂离子电池的硅基负极中，其固体电解质界面（SEI）处的锂氢化物（LiH）是导致硅颗粒在充放电过程中加速粉碎的关键因素。通过深入分析和多种表征技术的综合应用，作者首次明确了LiH在SEI中的积累与硅颗粒粉碎程度之间的直接相关性，并提出了一种新机制，即在脱锂过程中LiH对微米级硅颗粒的逆锂化行为，加剧了硅颗粒内部的局部应力，促进了颗粒的粉碎。
图1. 锂-硅半电池循环过程中，SEI中LiH组分的演变
总之，该工作发现作为固体电解质界面（SEI）的关键组成部分，锂氢化物（LiH）在微米级硅负极的形态演变中起着重要作用。作者首次揭示了LiH诱导的微米级硅局部锂化导致不均匀应力分布，并可能加速微米硅粉碎的新机制。这一发现为硅负极内在SEI不稳定性与微米级硅负极失效之间的关联提供了新证据，并为未来高能量密度和高稳定性硅负极的SEI的科学设计提供了新原则。即通过调节电解液中的LiH含量，可以优化硅基电池的循环稳定性。
图2. .Si 与 LiH 反应的验证
Lithium Hydride in the Solid Electrolyte Interphase of Lithium-Ion Batteries as a Pulverization Accelerator of Silicon, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202406198
文章来源：电池未来
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