【研究背景】
鋅剝離/沉積動力學與鋅負極/電解質界面的（脫）溶劑化行為密切相關。與水系電解質相比，Zn2+與有機分子配位的（脫）溶劑化能是與水分子配位的三倍。如此高的（脫）溶劑化能極大地阻礙了鋅負極/電解質的界面電荷轉移。此外，盡管很少提及，鋅負極在有機電解質中的界面鈍化現象是普遍存在的。這些問題導緻了緩慢的鋅剝離/沉積動力學。是以，降低（脫）溶劑化勢能是同時解決這些問題的關鍵。另外，在傳統的富含Zn2+的電解質中，鋅剝離/沉積通常基于電解液中的Zn2+進行；而在初始無Zn2+的電解質中，鋅剝離/沉積是典型的“自上而下”的過程。這種行為對電池的性能有不同的影響。是以，解析“自上而下”鋅剝離/沉積的溶劑化重組過程，有助于為電池的重新設計提供新的見解，但目前仍缺乏相關研究。
【文章簡介】
近日，來自廣東工業大學的李成超教授和唐永超副教授在國際知名期刊Advanced Energy Materials上發表題為“Solvation Barrier Remodeling-Dictated Fast-Kinetics Top–Down Zn Stripping/Plating in Water-Lean Organic Electrolytes”的研究論文。該工作提出了一種螯合誘導的溶劑化勢壘重塑政策，以在原始無Zn2+的貧水有機電解質(WLOE)中實作快速動力學 “自上而下”的鋅剝離/沉積，實作長壽命的鋅電池。廣東工業大學2022級在讀碩士研究所學生馮振鋒為本文第一作者。通訊作者為李成超教授、唐永超副教授，第一通訊機關為廣東工業大學。
圖1. 原位剝離Zn2+的（脫）溶劑化過程示意圖：（a）正常電解液；（b）螯合劑介導的貧水有機電解液。
【圖文簡介】
圖2. 不同電解液中Zn2+的溶劑化勢壘。
圖3. 螯合介導的電解質顯著影響鋅剝離/沉積動力學。
圖4. 長壽命和高倍率的鋅負極。
圖5. 高壓雜化電池。
【結論】
總之，多齒螯合劑（2-甲氧基乙胺，MEA）的引入顯著降低了鋅負極上原位剝離Zn2+的溶劑化重組能。在MEA介導的貧水有機電解液中，“自上而下”的鋅剝離/沉積表現出90倍增強的電流響應，三倍降低的過電位，170倍延長的循環壽命，組裝的Zn||LiFePO4雜化全電池顯示出1.50 V明顯的放電平台與0.14 V的低極化電壓。這項工作為探索快速動力學的鋅剝離/沉積提供了新的思路。
Zhenfeng Feng, Yongchao Tang,* Yue Wei, Guigui Liu, Hongqing Li, Jianping Yan, Jintu Qi, Xiaoqing Liu, Zhipeng Wen, Minghui Ye, Yufei Zhang, and Cheng Chao Li*, Solvation Barrier Remodeling-Dictated Fast-Kinetics Top–Down Zn Stripping/Plating in Water-Lean Organic Electrolytes, Adv. Energy Mater., 2024.
https://doi.org/10.1002/aenm.202401706
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