當液體冷卻足夠快時，随着溫度的進一步降低，它将變成過冷液體狀态，随後是玻璃化轉變，而不是結晶。在這個過程中，液體的粘度或松弛時間有十幾個數量級的變化，但液體和玻璃結構的兩點密度關聯函數沒有明顯的變化。盡管許多研究緻力于探索玻璃化轉變中戲劇性的動态減速背後的原子結構基礎，但它仍然難以捉摸。随着液體被冷卻成玻璃态，表征無序液體結構中導緻玻璃化轉變的玻璃化有序是一個長期的挑戰。
來自中國人民大學的學者提出了一種無監督的機器學習方法--仿射傳播聚類，該方法能夠利用訓練集中給定溫度下無序結構中的純原子距離來自動分類無序結構，而不需要預先輸入局部對稱性、原子堆積或動力學資訊。令人驚訝的是，團簇模型成功地識别了金屬玻璃形成液體中的類液體和類玻璃原子，并預測了它們在整個冷卻過程中的溫度變化。這表明液體或玻璃結構具有從高溫液态到低溫玻璃态的所有原子結構資訊。此外，類玻璃原子形成的玻璃态有序數在接近玻璃化轉變溫度的交叉點以下以幂函數形式增加，然後以線性形式增加。同時，玻璃有序的原子結構在玻璃化轉變過程中發生滲流。這些結果顯示了玻璃化轉變的結構特征。此外，類液體和類玻璃的結構特征與金屬液體和玻璃中的結構松弛、剪切模量和動态傾向等性質顯示出很好的相關性。本研究的結果為表征玻璃形成系統中的無序結構和解開結構-性質關系提供了一種新的機器學習政策。相關文章以“Unsupervised machine learning study on structural signature of glass transition in metallic glass-forming liquids”标題發表在Acta Materialia。
論文連結：
https://doi.org/10.1016/j.actamat.2022.118608
圖1.在1000K下訓練的團簇模型預測的Cu50Zr50玻璃形成液的結構特征和溫度演變(a)由訓練的團簇模型得到的10個類别的含量随溫度的演變。(b)在每個溫度下類液體和類玻璃類的對分布函數(實線)，以及在300K(虛線)和1900K(虛線)下的總對分布函數
圖2.分别在1000K(a)、500K(b)、1500K(c)和整個溫度範圍(d)訓練得到的Cu50Zr50玻璃形成系統的平均類玻璃度和類液度随溫度的變化。
圖3.Cu50Zr50玻璃形成系統中類液度的空間關聯和滲流轉變。(a-c)在300K、1000K和1900K溫度下，不同類液度的原子在厚度為~4.0 Å的薄片中的空間分布等值線圖。 (d，e)原子團簇的關聯長度ξ和滲流幾率P∞與溫度的關系分别為dl≤0.1和dl≥0.9。(F)P∞與門檻值分别為dl≤0.1和dl≥0.9的原子分數的關系
圖4.Cu50Zr50玻璃形成系統中不同類液度d1原子的結構差異。(a)列出了在1000K時具有不同dl的原子的PDF，以及在1900K、1000K和300K時的總的PDF以供比較。(b)在1000K下Cu50Zr50玻璃形成液中dl=0.0和dl=1.0原子周圍的部分PDF
圖5.Cu50Zr50玻璃形成合金在1900K、1000K和300K時的四重局域對稱性(FFLS)f5(a)、局域結構熵S2(b)和鍵取向序數(BOO)參數q6(c)分别随類液度d1的變化。
圖6.模拟金屬玻璃成形液體的結構特征和性能之間的關系。(a)作為平均類液度<dl>的函數的α-松弛時間τα。 (b)剪切模數Gp作為平均類玻璃程度<dg>的函數。
圖7.結構異質性和動态異質性之間的關系。(a-c)Cu50Zr50金屬玻璃形成液在900K、1000K和1200K時的類液相度dl與動力學傾向之間的空間相關性。 (d)類液度和動态傾向之間的統計相關性。
綜上所述，本研究利用AP聚類法可以定義和評價金屬玻璃形成系統中原子的類液體/類玻璃程度。在冷卻過程中，類液體或類玻璃度随溫度變化的行為由幂函數形式轉變為線性形式，可視為玻璃化轉變的結構特征。同時，玻璃化轉變還伴随着類玻璃原子的滲流和類液體原子的解滲。本研究的機器學習模型僅基于對分布函數的結構資訊進行訓練。然而，它捕捉到了與金屬液體和玻璃中的性質的基本結構關聯，如動态減速、剪切模數和動态傾向。這些發現提供了關于玻璃性質、玻璃轉變和結構-性質關系的一般結構觀點。（文：SSC）
本文來自微信公衆号“材料科學與工程”。歡迎轉載請聯系，未經許可謝絕轉載至其他網站。