鈣钛礦發光二極管（PeLEDs）作為顯示技術中的新興候選者，因其具有高色純度、低功耗和低成本制造的電緻發光能力，正在受到越來越多的關注。作為顯示器超高清色域的重要組成部分之一，發射波長為620–650 nm的純紅色PeLEDs在外量子效率（EQE）方面取得了顯著進展。盡管目前的峰值EQE已經超過了20%，但仍然存在一些關鍵挑戰，包括低的飽和亮度、嚴重的EQE滾降以及較差的操作穩定性，這些問題阻礙了其進一步的實際應用。大多數純紅光PeLED的最大亮度僅為幾千尼特，難以滿足高亮度顯示需求。其中發光層的高電阻以及玻璃襯底的低導熱率導緻的焦耳熱耗散不足被認為是影響PeLED性能的關鍵因素之一。這是因為熱量積聚會增加熱激活陷阱态并加速離子相關過程，導緻鈣钛礦發光層的熱降解或分解。器件中升高的溫度還可能進一步破壞電荷注入平衡并影響PeLEDs中的載流子複合速率。迄今為止，在純紅光PeLED中同時實作高效率、高亮度、改善的EQE滾降和光譜穩定性仍面臨巨大的挑戰。
為了實作高性能的純紅光發光二極管，浙江大學矽及先進半導體材料全國重點實驗室、材料科學與工程學院葉志鎮院士、戴興良研究員等，開發了控制納米晶薄膜發光層的焦耳熱生成和增強器件散熱的協同政策。通過磷酸二苯酯對納米晶進行表面調控，提升納米晶薄膜的光學性能和載流子傳輸性能，結合高導熱率的藍寶石襯底以及脈沖模式驅動，實作了390,000 cd m−2的超高亮度LED，比報道的器件高出兩個數量級，并在高電流密度 (15 A cm−2)範圍内保持出色的光譜穩定性。該項研究成果以題為“Thermal management towards ultra-bright and stable perovskite nanocrystal-based pure red light-emitting diodes”的論文被國際著名學術期刊《自然·通訊》線上刊登。
【納米晶表面調控】研究團隊在CsPb(Br/I)3納米晶合成過程中利用共轭的疊氮磷酸二苯酯（DPPA）取代部分油酸/油胺長鍊配體，對納米晶表面配體進行調控，由于DPPA消耗前體中油胺導緻質子化油胺減少，使得铯離子在納米晶表面繼續生長，由此得到的調控納米晶尺寸增大。高角環形暗場掃描透射電子顯微圖像揭示了DPPA-NC的立方形貌，元素能譜圖像及紅外光譜證明了磷酸二苯酯配體的成功配位。理論計算表明，表面調控納米晶的表面配體與納米晶表面具有更強的鍵合互相作用，有助于提高表面穩定性。
圖1 CsPb(Br/I)3納米晶表面調控。【納米晶光學及電學性能】研究團隊進一步對鈣钛礦納米晶的光學、電學性能進行表征。進行表面調控的鈣钛礦納米晶表現出提高的熒光量子産率，顯著延長的熒光壽命。飛秒瞬态吸收表現出緩慢的單指數動力學漂白衰變，這些結果說明DPPA表面調控的納米晶具有少缺陷的表面特征和抑制的非輻射複合。同時，由于磷酸二苯酯配體表現出增強的電子離域特征，使得表面調控納米晶薄膜顯示出優異的導電性，有助于減少器件中焦耳熱的産生。
圖2 納米晶光學及電學性能提升。【基于表面調控納米晶LED器件】研究團隊利用表面調控的鈣钛礦納米晶構築了鈣钛礦LED器件。基于表面調控納米晶的LED顯示出24.8%的峰值EQE和100 cd m-2 初始亮度下13.1小時的器件半衰期，以及23,480 cd m−2的高亮度，是目前紅光PeLEDs的亮度紀錄值。另外，器件表現出優異的光譜穩定性，随着電流密度的增加，發光峰位幾乎沒有偏移，在100 mA cm−2的高電流密度下長時間工作，光譜也保持穩定。這得益于焦耳熱産生的減少以及DPPA納米晶薄膜導熱性能的提升，使得LED器件工作過程中表現出更低的表面溫度。
圖3 基于DPPA-NC的LED器件性能。【器件熱管理政策】最後，研究團隊選用高導熱的藍寶石襯底替代玻璃襯底，進一步降低了工作溫度，并在1000 mA cm-2電流密度内顯示出更加出色的光譜穩定性，最高亮度提升為35,120 cd m−2，同時表現出抑制的EQE滾降，工作半衰期增加到約20 h。此外，LED器件在脈沖模式驅動下，在15 A cm−2電流密度内表現出穩定的電緻發光光譜，實作了390,000 cd m−2的最大亮度，比之前的報道高兩個數量級，同時保持了24%的峰值EQE。
圖4 藍寶石襯底和脈沖工作模式下LED器件性能。總結：該項研究強調了熱管理政策在推進高性能PeLEDs中的重要性，研究結果表明，增強納米晶的光電特性有助于減少焦耳熱的産生，有效的散熱器內建和充足的散熱有助于器件内的有效熱管理，最終實作高性能PeLED器件。超高電流密度下鈣钛礦量子點器件所展現的超高亮度和穩定性給高功率鈣钛礦基器件的發展奠定了基礎。
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https://www.nature.com/articles/s41467-024-50634-0
來源：高分子科學前沿