锂金屬電池（LMB）具有高能量密度優勢，有望用于下一代儲能裝置。然而，锂金屬活性高，與液體電解質接觸會帶來安全隐患，對锂金屬電池的實際應用帶來限制。在锂金屬電極表面覆寫固體電解質界面（SEI）能夠為金屬負極提供保護。例如，高化學惰性和高強度的LiF被認為是頗具發展潛力的SEI材料，但LiF的柔韌性不足，難以在充放電過程中适應電極體積變化，對電池循環壽命造成瓶頸。将不同化學物質進行組合能夠有效調節SEI綜合性能，國内外許多高校與企業在此基礎上取得了研究進展，但仍有重要性能難以實作同步提升，如機械強度和柔韌性。對此，能否通過物質創新，利用單一化學物質生成多組分SEI，滿足锂金屬保護層的多方面性能需求?近日，複旦大學高分子科學系、聚合物分子工程國家重點實驗室陳茂（PolyMao）課題組利用團隊發展的光催化含氟烯烴可控共聚方法，設計合成了一類富含磺酰氟基團的含氟聚合物，提升了自由基聚合反應對磺酰氟官能團的相容性，并通過單體組合設計實作了交替序列含氟共聚物的可控合成。磺酰氟官能化共聚物能夠與锂金屬電極發生快速反應，原位産生頂層富含柔性導離子聚合物、底層富含LiF的“有機-無機雜化”固态電解質界面，自發形成“剛柔并濟”的層級結構，同時賦予了SEI良好的機械強度、柔韌性、高離子傳導性和低過電位，對锂沉積穩定性、電池庫倫效率與循環穩定性等方面實作了提升。
圖1. 在具有多功能聚合物-無機物複合層的锂金屬陽極上锂沉積的示意圖本工作設計合成了全新結構的反應性含氟聚合物，利用單一聚合物高效産生了多組分、多功能保護層，提升了锂金屬電池的充放電循環穩定性，為發展高性能電極保護塗層提供了新思路。該工作以“Reactive Solid Polymer Layer: From a Single Fluoropolymer to Divergent Fluorinated Interface”為題發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, doi.org/10.1002/anie.202407304)。複旦大學高分子科學系博士研究所學生馬明钰為文章第一作者，複旦大學高分子科學系陳茂教授為通訊作者，昆山杜克大學林欣蓉副教授為合作通訊作者。作者特别感謝國家自然科學基金、複旦大學高分子科學系、聚合物分子工程國家重點實驗室的支援。更多課題組介紹請點選：
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https://doi.org/10.1002/anie.202407304來源：高分子科學前沿