深圳大學米宏偉課題組 Nano letters：溶劑篩選和界面修飾解鎖4.9V固态锂金屬電池
【文章資訊】
溶劑篩選和界面修飾解鎖4.9V固态锂金屬電池
第一作者：仇斌、徐峰、黃潔
通訊作者：米宏偉
機關：深圳大學
【研究背景】
固态聚合物電解質（SPEs）以其優異的力學性能和界面相容性受到了廣泛的關注。然而，聚合物固态電解質本征離子電導率較低，無法保證固态锂金屬電池正常工作。同時，聚合物固态電解質較低的電化學穩定視窗限制了其在高截止電壓下的應用。是以，本文深入探究電解質結構優化和電極界面的微觀動力反應機制對于開發高能量密度的锂金屬電池的重要性，并為開發高壓锂金屬電池提供了新思路。
【文章簡介】
近日，來自深圳大學的米宏偉課題組在國際知名期刊 Nano letters上發表題為：“Unlocking 4.9 V Quasi-Solid-State Lithium Metal Battery via Solvent Screening and Interfacial Manipulation”的文章。該文提出一種溶劑篩選和界面修飾的政策，為開發超高截止電壓锂金屬電池提供了新見解。
圖1. 聚合物電解質對于固态锂金屬電池正負極的作用機制。
【本文要點】
要點一：聚合物固态電解質的中等極性溶劑篩選政策
高介電常數的極性溶劑（如碳酸乙烯酯，EC；碳酸丙烯酯，PC）有助于锂鹽的解離，卻限制了聚合物電解質的分解電壓；低介電常數和高供體（Donor）數的非極性溶劑不利于锂鹽的解離，降低了聚合物電解質的離子電導率；高結合能的溶劑不利于脫溶劑化。本文借助DFT計算篩選出中等極性溶劑磷酸三甲酯（TMP）作為聚合物電解質的液态增塑劑，促使聚合物電解質（SPE-TMP）的離子電導率達到1.05×10–4 S cm–1。
圖2.聚合物固态電解質中溶劑篩選的一般性政策。
要點二：固态锂電池優異的電化學性能
基于SPE-TMP組裝的Li|Li對稱電池在0.1 mA cm–2電流密度下循環壽命超過2000 h。SPE-TMP的電化學視窗高達5.16 V，是目前報道的抗氧化性能最好的電池之一。通過将截止電壓從4.5 V提高到4.9 V，比容量顯著提升了27.7％，充分展現了商業化應用的前景。
圖3. 聚合物電解質組裝的對稱電池的電化學性能
圖4. 聚合物電解質組裝的全電池的電化學性能
要點三：聚合物固态電解質/正極穩定界面
采用原位EIS、原位XRD等原位表征技術結合不同截止電壓下的XPS深度蝕刻分析，确定了NCM811正極界面處離子傳輸動力學機制。富含LiF、LiPFxOy和有機組分的梯度分布的固态電解質界面相（CEI）是4.9 V下正極結構完整的主要原因；同時，電極和電解質的DFT計算和COMSOL模拟為準固态LMBs在4.9 V截止電壓下的穩定性能提供了理論可行性。
圖5. 4.9 V高壓固态锂金屬電池界面微觀動力學性質探究
圖6. 4.9 V高壓固态锂金屬電池界面組分深度剖析
【文章連結】
Unlocking 4.9 V Quasi-Solid-State Lithium Metal Battery via Solvent Screening and Interfacial Manipulation
doi: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c01453
【通訊作者簡介】
米宏偉， 女，博士，特聘研究員，深圳大學博士生導師，深圳市海外高層次人才，深圳市後備級人才。擔任《粉末冶金材料科學與工程》特聘編委，《Rare Metals》、《Energy Materials and Devices》和《無機鹽工業》青年編委，IEEE PES 儲能技術委員會委員，中國化工學會會員。2006年畢業于華南理工大學獲碩士學位，2014年畢業于中國地質大學(武漢)獲博士學位，2019年在美國佐治亞理工學院林志群教授課題組通路交流1年。
目前主要從事微納材料的離子、電子輸運特性研究及其在光催化方面和二次電池中的應用。先後主持了國家自然科學基金面上項目及青年基金、廣東省自然科學基金項目和深圳市基礎研究項目等，在國際重要學術期刊發表SCI論文110餘篇，總引用4200餘次，其中，以第一或通訊作者在Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Catal.、Appl. Catal. B-Environ.和Nano Energy等國際著名學術期刊發表SCI論文48篇；已獲授權發明專利9項，榮獲廣東省科學技術進步獎二等獎2項，廣東省自然科學獎二等獎1項，參編著作1部。課題組長期招聘博士後，歡迎咨詢([email protected])。
【第一作者介紹】
仇斌，深圳大學化學與環境工程學院碩士研究所學生（已畢業），目前在北京化工大學攻讀博士學位，主要研究方向為功能性添加劑對二次離子電池電解質的改性及界面調控。
徐峰，深圳大學化學與環境工程學院碩士研究所學生，主要研究方向為功能性添加劑對固态锂金屬電解質的改性。
黃潔，深圳大學化學與環境工程學院碩士研究所學生，主要研究方向為高壓聚合物固态電解質的制備及其性能研究。
【課題組招聘】
團隊長期招聘博士、博士後。研究方向包括但不限于新能源材料、新能源器件，固态電解質的制備及應用，光催化（光催化水分解、光催化固氮等），計算化學等。詳情歡迎咨詢([email protected])。
課題組首頁：https://chem.szu.edu.cn/szdw/jxdanwe/hxx/fjs/mhw.htm