锂金属电池（LMB）具有高能量密度优势，有望用于下一代储能设备。然而，锂金属活性高，与液体电解质接触会带来安全隐患，对锂金属电池的实际应用带来限制。在锂金属电极表面覆盖固体电解质界面（SEI）能够为金属负极提供保护。例如，高化学惰性和高强度的LiF被认为是颇具发展潜力的SEI材料，但LiF的柔韧性不足，难以在充放电过程中适应电极体积变化，对电池循环寿命造成瓶颈。将不同化学物质进行组合能够有效调节SEI综合性能，国内外许多高校与企业在此基础上取得了研究进展，但仍有重要性能难以实现同步提升，如机械强度和柔韧性。对此，能否通过物质创新，利用单一化学物质生成多组分SEI，满足锂金属保护层的多方面性能需求?近日，复旦大学高分子科学系、聚合物分子工程国家重点实验室陈茂（PolyMao）课题组利用团队发展的光催化含氟烯烃可控共聚方法，设计合成了一类富含磺酰氟基团的含氟聚合物，提升了自由基聚合反应对磺酰氟官能团的兼容性，并通过单体组合设计实现了交替序列含氟共聚物的可控合成。磺酰氟官能化共聚物能够与锂金属电极发生快速反应，原位产生顶层富含柔性导离子聚合物、底层富含LiF的“有机-无机杂化”固态电解质界面，自发形成“刚柔并济”的层级结构，同时赋予了SEI良好的机械强度、柔韧性、高离子传导性和低过电位，对锂沉积稳定性、电池库伦效率与循环稳定性等方面实现了提升。
图1. 在具有多功能聚合物-无机物复合层的锂金属阳极上锂沉积的示意图本工作设计合成了全新结构的反应性含氟聚合物，利用单一聚合物高效产生了多组分、多功能保护层，提升了锂金属电池的充放电循环稳定性，为发展高性能电极保护涂层提供了新思路。该工作以“Reactive Solid Polymer Layer: From a Single Fluoropolymer to Divergent Fluorinated Interface”为题发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, doi.org/10.1002/anie.202407304)。复旦大学高分子科学系博士研究生马明钰为文章第一作者，复旦大学高分子科学系陈茂教授为通讯作者，昆山杜克大学林欣蓉副教授为合作通讯作者。作者特别感谢国家自然科学基金、复旦大学高分子科学系、聚合物分子工程国家重点实验室的支持。更多课题组介绍请点击：
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https://doi.org/10.1002/anie.202407304来源：高分子科学前沿